钱大钧自知责任重大，不敢有丝毫怠慢与疏忽，无论在蒋介石身边处理文件，还是跟随蒋介石外出，所有有关蒋介石的警卫、食宿安排、行动安排，都格外谨慎精细，每遇大事必定要亲自过问。作为蒋介石的高级军事幕僚，接触军事机密甚多，但他深知自身职责，从不对人讲起，平日里多是沉默寡言。他以效忠蒋介石为己任，对蒋介石奉之如神，百依百顺，因而颇称蒋介石的心意。
由于权大任重，钱大钧非常忙碌，既要批阅重要军事电文，又要拟出中肯办法供蒋介石批阅。他拟的作战计划，不仅为蒋介石所欣赏，也使号称“小诸葛”的白崇禧和“半个军事家”的刘斐等人深为折服。
在此后平息“两广事变”中，钱大钧又为蒋介石立了一大功。当年6月广东军阀陈济棠联合桂系李宗仁、白崇禧，打着“抗日救国”的旗号，发出倒蒋通电，出兵湖南。蒋介石为了剪除异己，一方面向两广调兵遣将，施加军事压力；一方面利用各种关系瓦解陈济棠部队。钱大钧与陈济棠部重要骨干第一军军长余汉谋是保定军校同学，又是粤军第一师同事，两人私交甚好。蒋介石命令钱大钧利用这个关系，策动余汉谋反正。钱大钧即前往江西大庾，不遗余力说服余汉谋，终于不负蒋介石重望，余汉谋于7月通电反陈拥蒋。同时，广州的空军也弃陈投蒋，陈济棠的军事力量大为削弱，被迫下野逃往香港，广东割据局面结束，钱大钧因此更得蒋介石的赏识和恩宠。