钱大钧自知责任重大,不敢有丝毫怠慢与疏忽,无论在蒋介石身边处理文件,还是跟随蒋介石外出,所有有关蒋介石的警卫、食宿安排、行动安排,都格外谨慎精细,每遇大事必定要亲自过问。作为蒋介石的高级军事幕僚,接触军事机密甚多,但他深知自身职责,从不对人讲起,平日里多是沉默寡言。他以效忠蒋介石为己任,对蒋介石奉之如神,百依百顺,因而颇称蒋介石的心意。
由于权大任重,钱大钧非常忙碌,既要批阅重要军事电文,又要拟出中肯办法供蒋介石批阅。他拟的作战计划,不仅为蒋介石所欣赏,也使号称“小诸葛”的白崇禧和“半个军事家”的刘斐等人深为折服。
在此后平息“两广事变”中,钱大钧又为蒋介石立了一大功。当年6月广东军阀陈济棠联合桂系李宗仁、白崇禧,打着“抗日救国”的旗号,发出倒蒋通电,出兵湖南。蒋介石为了剪除异己,一方面向两广调兵遣将,施加军事压力;一方面利用各种关系瓦解陈济棠部队。钱大钧与陈济棠部重要骨干第一军军长余汉谋是保定军校同学,又是粤军第一师同事,两人私交甚好。蒋介石命令钱大钧利用这个关系,策动余汉谋反正。钱大钧即前往江西大庾,不遗余力说服余汉谋,终于不负蒋介石重望,余汉谋于7月通电反陈拥蒋。同时,广州的空军也弃陈投蒋,陈济棠的军事力量大为削弱,被迫下野逃往香港,广东割据局面结束,钱大钧因此更得蒋介石的赏识和恩宠。